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expr = a1 + a2 Cos[2 u] + a3 Cos[4 u] + a4 Cos[6 u];

(expr // TrigExpand) /. Sin[x_] -> (1 - Cos[x]^2)^(1/2) // ExpandAllCollect[#, Cos[_]] &

a1 - a2 + a3 - a4 + 2(2 a2 Cos[u]^2 - 8 a3 Cos[u]^2 + 18 a4 Cos[u]^2) Cos[ u]^2 + 8(8 a3 Cos[u]^4 - 48 a4) Cos[u]^4 + 32 a4 Cos[u]^6

(expr // TrigExpand) /. Cos[x_] -> (1 - Sin[x]^2)^(1/2) // ExpandAllCollect[#, Sin[_]] &

a1 + a2 + a3 + a4 + (- 22 a2 Sin[u]^2 - 8 a3 Sin[u]^2 - 18 a4 Sin[u]^2) Sin[ u]^2 +  (8 a3 Sin[u]^4 + 48 a4) Sin[u]^4 - 32 a4 Sin[u]^6

expr = a1 + a2 Cos[2 u] + a3 Cos[4 u] + a4 Cos[6 u];

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a1 - a2 + a3 - a4 + 2 a2 Cos[u]^2 - 8 a3 Cos[u]^2 + 18 a4 Cos[u]^2 + 8 a3 Cos[u]^4 - 48 a4 Cos[u]^4 + 32 a4 Cos[u]^6

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a1 + a2 + a3 + a4 - 2 a2 Sin[u]^2 - 8 a3 Sin[u]^2 - 18 a4 Sin[u]^2 +  8 a3 Sin[u]^4 + 48 a4 Sin[u]^4 - 32 a4 Sin[u]^6

expr = a1 + a2 Cos[2 u] + a3 Cos[4 u] + a4 Cos[6 u];

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a1 + a2 + a3 + a4 + (-2 a2 - 8 a3 - 18 a4) Sin[ u]^2 + (8 a3 + 48 a4) Sin[u]^4 - 32 a4 Sin[u]^6

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expr = a1 + a2 Cos[2 u] + a3 Cos[4 u] + a4 Cos[6 u];

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a1 - a2 + a3 - a4 + 2 a2 Cos[u]^2 - 8 a3 Cos[u]^2 + 18 a4 Cos[u]^2 + 8 a3 Cos[u]^4 - 48 a4 Cos[u]^4 + 32 a4 Cos[u]^6

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a1 + a2 + a3 + a4 - 2 a2 Sin[u]^2 - 8 a3 Sin[u]^2 - 18 a4 Sin[u]^2 + 8 a3 Sin[u]^4 + 48 a4 Sin[u]^4 - 32 a4 Sin[u]^6